Forscher realisieren eine gepaarte Elektrosynthese von Dimethylcarbonat mit Single

2. Februar 2023

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von Liu Jia, Chinesische Akademie der Wissenschaften

Typischerweise liegen die Produkte der kathodischen CO2-Reduktionsreaktion (CO2RR) in einer herkömmlichen elektrochemischen Zelle mit Membranseparator in reduzierter Form vor. Die anodische O2-Entwicklung spielt für die weitere Erweiterung des Produktumfangs keine Rolle.

Dimethylcarbonat (DMC, CH3OCOOCH3) ist ein umweltfreundlicher chemischer Rohstoff. Die konvergente gepaarte Elektrosynthese von DMC stellt eine wichtige Revolution für die DMC-Produktion dar.

In einer in Energy & Environmental Science veröffentlichten Studie berichtete eine Forschungsgruppe unter der Leitung von Prof. Zhu Qilongs Gruppe vom Fujian Institute of Research on the Structure of Matter der Chinesischen Akademie der Wissenschaften über einen Ni-Einzelatomkatalysator (Ni SAC) für CO2- zu CO-Umwandlung und die konvergente gepaarte Elektrosynthese von DMC.

Die Forscher fanden heraus, dass die konvergente gepaarte Elektrosynthese die anodische Halogenidionenoxidationsreaktion und die kathodische CO2RR koppelt, um die Schlüsselzwischenprodukte für die DMC-Synthese zu erzeugen. Bei dieser Umwandlung spielt die effiziente kathodische CO2-zu-CO-Umwandlung eine dominierende Rolle, was zu großen Anstrengungen zur Kontrolle der Mikro-Nanostruktur von Elektrokatalysatoren führt.

Sie zeigten auch, dass der zweikanalige überstrukturierte Ni-SAC mit einer einzigartigen Standortkoordinationskonfiguration, die über ein axiales Sauerstoffatom und vier planare Stickstoffatome gebunden ist, kontrollierbar aufgebaut ist und in der Lage ist, eine hervorragende Leistung für die CO2-zu-CO-Umwandlung zu erbringen und damit die ausschließliche Leistung zu erbringen hoher Faraday-Wirkungsgrad (FE) und Teilstromdichten mit ausgezeichneter Stabilität.

Durch die atomare über nanoskopische bis mikroskopische Manipulation des fünffach koordinierten Ni-SAC zur CO-Produktion wurde die konvergente gepaarte Elektrosynthese von DMC aus CO2 bahnbrechend durchgeführt und die hohe FE von DMC realisiert.

Die Mechanismusstudie ergab, dass eine solche axiale Sauerstoffkoordinationskonfiguration hilfreich ist, um die Energiebarrieren für die Erzeugung des Schlüsselzwischenprodukts *COOH und die Dissoziation von H2O und CH3OH zu senken und so die konvergente gepaarte Elektrosynthese zu beschleunigen.

Diese Studie legt nahe, dass der Proof of Concept der innovativen konvergenten gepaarten Elektrosynthese einen neuen Horizont auf dem Gebiet der CO2-Nutzung eröffnen könnte.

Mehr Informationen: Xiaofang Li et al., Konvergente gepaarte Elektrosynthese von Dimethylcarbonat aus Kohlendioxid, ermöglicht durch die Gestaltung der Überstruktur axialer, sauerstoffkoordinierter Nickel-Einzelatomkatalysatoren, Energy & Environmental Science (2022). DOI: 10.1039/D2EE03022E

Zeitschrifteninformationen:Energie- und Umweltwissenschaften

Zur Verfügung gestellt von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften